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用戶速遞|湖北工業大學程正旺團隊:具有匹配帶隙和功函數的p–n結促進高效可見光催化析氫
更新時間:2024-08-20瀏覽:842次

近日,湖北工業大學理學院(芯片產業學院)程正旺等提出了一種基于匹配帶隙和功函數的p-n異質結,不僅促進了可見光吸收,還極大地提高了光生載流子的分離與遷移效率,實現了高效、穩定的PEC可見光析氫。今天小編為大家分享該研究成果,希望對您的科學研究或工業生產帶來一些靈感和啟發。

應用方向:清潔能源,光電催化,分解水制氫,異質結

正文:

光電催化分解水制氫(H2)為解決能源消耗與環境污染問題提供了重要的解決方案,在實現我國“雙碳"戰略目標方面具有重要意義。然而,受限于單一催化劑有限的光吸收能力和光生電子-空穴對的復合,導致可見光條件下的光電催化效率并不理想。因此,如何設計和合成高效、穩定的分解水光電催化劑成為領域內的核心課題。

針對上述科學問題,湖北工業大學理學院(芯片產業學院)程正旺等提出了一種基于匹配帶隙和功函數的p-n異質結,不僅促進了可見光吸收,還極大地提高了光生載流子的分離與遷移效率,實現了高效、穩定的PEC可見光析氫。該工作以“Construction of nanorod-shaped TiO2/Cu3N p–n heterojunction for efficient visible-light hydrogen evolution"為題發表在國際期刊Journal of Materials Chemistry C上。

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程正旺等采用磁控濺射法,將p型Cu3N薄膜沉積到一維n型TiO2納米陣列上,形成了TiO2/Cu3N p-n異質結。得益于合適的能隙和內建電場的協同作用,形成的TiO2/Cu3N p-n異質結不僅將帶隙從TiO2的3.09 eV減小到TiO2/Cu3N的2.01 eV,光響應范圍也從從紫外區擴展到可見光區域。此外,光生電子-空穴對的分離和轉移效率明顯改善,平均載流子壽命延長了3倍。進一步地,在> 420 nm可見光照射和-0.97 V vs. RHE(可逆氫電極)條件下,光電流密度從TiO2的-0.33 mA/cm2提高到TiO2/Cu3N的-4.66 mA/cm2,提高了約14.12倍。此外,構建的TiO2/Cu3N異質結表現出穩定的PEC析氫性能,相應的可見光分解水產氫速率達到6.98µmol/cm2/h。以上結果表明:構建具有合適帶隙和功函數的p-n異質結是提高TiO2光電催化性能的一種有效途徑,并且有望應用于其他光電催化劑。本項研究為設計和制備高效、低成本、無毒的PEC分解水電極和其他光電子化學應用提供了一條有效的途徑。

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圖1. 樣品制備流程示意圖。

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圖2. TiO2/Cu3N樣品的X射線衍射圖譜(XRD)。

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圖3. TiO2(a),Cu3N (b)和TiO2/Cu3N的莫特-肖特基曲線(MS);TiO2/Cu3N界面的TEM圖像;理論計算的平面平均電勢,(e) TiO2(101),(f) Cu3N(110)。

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圖4. 直接帶隙TiO2TiO2/Cu3N ((αhν)2~hν)和間接帶隙Cu3N ((αhν)1/2~hν)的紫外-可見漫反射光譜(DRS) (a)和相應的Tauc圖(b)。

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圖5. (a) 穩態光致熒光(PL)光譜,(b) 時間分辨PL (TRPL)光譜。

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圖6. (a) TiO2、Cu3N及TiO2/Cu3N的表面光電壓譜(SPV);(b) 在-0.97 V vs. RHE和> 420 nm光照射條件下,TiO2、Cu3N及TiO2/Cu3N的光電流密度-電壓曲線;(c) 電化學阻抗Nyquist圖。

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圖7. (a) TiO2/Cu3N在> 420 nm可見光照射下PEC產氫H2的循環穩定性。(b)本研究中TiO2/Cu3N的平均產氫速率與報道的TiO2基異質結結果的比較。

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圖8. > 420 nm可見光照射下,TiO2/Cu3N p-n異質結的光生載流子遷移與光電催化分解水析氫機理圖。

配置推薦

本文中TiO2及TiO2/Cu3N發光測試使用卓立漢光公司的OmniFluo990穩態瞬態熒光光譜儀完成。OmniFluo990為模塊化搭建結構,通過搭配不同的光源、檢測器和各類附件,為紫外/可見/近紅外發光測試提供綜合解決方案,也為光電催化分解水制氫催化劑的研發提供有利工具。

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